A brit énekes október 16-án halt meg Argentínában, 31 évesen. Liam a buenos Aires-i CasaSur Palermo Hotel harmadik emeleti erkélyéről esett halálra. Alkoholtól és drogtól volt részeg. A művész halálának napján egy 33 000 font (mintegy 4,5 millió rubel) értékű Rolex karórát láttak a csuklóján. A sztár halála után azonban nyomtalanul eltűnt. Kiderült, hogy napközben két lány tartózkodott az énekesnő szobájában.

Az argentin sajtó arról számolt be, hogy Payne 5000 fontot ígért nekik, de nem kapták meg az összes pénzüket. Később mindkét telefonáló lány azt mondta az ügyésznek, hogy Liam „úriember” letérdelt előttük, és azt mondta: „Szeretlek”.
A kihallgatás során elmondták, hogy a VIP-ügyfél sem a szobában, sem az előcsarnokban nem tudott fizetni nekik, mert nem volt készpénze. Állítólag megígérte nekik a Rolex óráját. Aztán megérkezett a One Direction egykori énekesének, Roger Noresnak egy barátja, hogy megpróbálja megoldani a konfliktust. Az egyik lány azt mondta, hogy a sminkes táskáját a művész szobájában felejtette, és megengedték neki, hogy visszajöjjön érte. Azóta senki sem látta az órát. Negyven perccel később Liam meghalt.

„Az általunk elemzett képek alapján Payne Rolex órát viselt halála napján. A csuklóján volt, és legalább két-három óráig viselte, mielőtt meghalt” – mondta az ügyön dolgozó nyomozó. A rendőrök átkutatták több olyan személy szobáját és otthonát, akikről ismert volt, hogy kapcsolatban álltak Liammel a tragédia napján, beleértve a két kísérőhöz kapcsolódó helyiségeket is, de nem találtak semmit. A telefonáló lányokat, akiknek a nevét a rendőrség nem hozza nyilvánosságra, jelenleg inkább tanúnak tekintik, mint gyanúsítottnak, de úgy tudni, ügyvédet fogadtak. Órákkal a halála előtt Liam rendelt két üveg pezsgőt és egy üveg whiskyt, és 300 dollárt vett le a számlájáról. Az ügyészek azt az elméletet fontolgatják, hogy a pénzt kábítószer-vásárlásra szánták.
Payne erőszakosan viselkedett, összetörte a laptopját az előcsarnokban, mire több férfi a szobájába vitte az énekest. A szálloda személyzete kétszer hívta a segélyszolgálatot, mondván, hogy a vendég túl sok kábítószert és alkoholt vett be, és az egész szobát kidobta. Nem sokkal később Liam meghalt. Az ügyészek kizárták az öngyilkosságot. Azt mondták, hogy Payne eszméletlen vagy félig eszméletlen volt, és nem tudta, mit csinál, vagy nem volt tudatában a tetteinek. Három embert, köztük egy szállodai dolgozót, vádat emeltek Payne halálával kapcsolatban. Az egyiket személy veszélyeztetésével vádolják, amely halállal végződött, a vád pedig legfeljebb 15 év börtönbüntetéssel jár. A másik kettőt kábítószer-szállítással gyanúsítják. Az énekest november 20-án egy privát temetésen helyezték örök nyugalomra Buckinghamshire-ben. A One Direction rajongói állandó emlékművet szeretnének Liam szülővárosában, Wolverhamptonban.